RT Dissertation/Thesis
T1 Cargadores de aerosoles submicrométricos : cargador bipolar radiactivo de baja actividad y cargador unipolar corona
T2 Submicron aerosol chargergers : weak radiactive bipolar charger and corona unipolar charger
A1 Vivas Maldonado, María Margarita
AB En el transcurso de esta Tesis Doctoral se han desarrollado y caracterizado doscargadores de aerosoles submicrométricos, de los tipos radiactivo y corona, parael cargado de partículas en el rango de tamaños de 50 a 250 nm. Se ha optimizadoel diseño y las condiciones de operación de los cargadores para su utilización entécnicas de medida basadas en la movilidad eléctrica de las partículas, como lasque se emplean para la medida de la distribución de tamaños de partícula deaerosoles polidispersos y para la generación de aerosoles monodispersos.Estas técnicas requieren el cargado eléctrico de las partículas del aerosol previamentea su entrada en un clasificador electrostático (DMA), el cual separa laspartículas según su movilidad eléctrica. La movilidad eléctrica es función del tamaño y de la carga de la partícula, por lo que si se conoce la distribución de cargade las partículas a la entrada del DMA se puede conocer también su distribuciónde tamaños. Idealmente, las partículas del aerosol polidisperso deberían adquirirtodas carga unidad, en cuyo caso la conversión a distribución de tamaños de ladistribución de movilidades que proporciona el DMA es sencilla. En los cargadoresreales, sin embargo, las partículas adquieren más de una carga y el número decarga aumenta con el tamaño de partícula. Así, en la práctica, la determinaciónde la distribución de tamaños a partir de la distribución de movilidades es unproceso tedioso que requiere el desarrollo de algoritmos numéricos complejos.La mayoría de los sistemas para la medida de la distribución de tamaños de aerosolessubmicrométricos basados en DMA utilizan cargadores radiactivos. Loscargadores radiactivos proporcionan una distribución de carga estacionaria bienconocida. Por el contrario, la utilización de cargadores corona en estos sistemases muy limitada, debido fundamentalmente al alto número de cargas que adquierenlas partículas. En esta Tesis Doctoral se introducen dos nuevos modelos decargadores, radiactivo y corona, para el cargado de partículas en el rango submicrométrico. En ambos cargadores el mecanismo de cargado de partículas es detipo difusivo; las partículas se cargan debido a las colisiones de los iones del gascon la superficie de las partículas.En primer lugar, se ha desarrollado y caracterizado un cargador bipolar radiactivobasado en una fuente de 241Am de baja actividad. Se ha probado experimentalmentey mediante simulación numérica que el cargador es idóneo para el cargadode aerosoles submicrométricos (distribución de carga estacionaria) con caudalesdel gas de arrastre entre 0.5 y 2.5 l·min−1 (valores típicos del caudal de aerosol enDMAs) y concentraciones numéricas de partículas hasta 2·106 cm−3. La actividadde la fuente de 241Am es inferior al límite de exención que impone el Reglamentosobre Instalaciones Nucleares y Radiactivas (Real Decreto 1836/1999) vigentees España. Al tratarse de una fuente radiactiva exenta, no aplica a la misma elReglamento sobre Protección Sanitaria contra Radiaciones Ionizantes (Real Decreto783/2001). Así, el cargador de 241Am presenta dos ventajas importantescon respecto a los cargadores que utilizan fuentes radiactivas no exentas. En primerlugar, el coste del cargador de 241Am es notablemente inferior, debido a lamenor actividad la de fuente; entre tres y cuatro órdenes de magnitud inferiora la actividad de las fuentes que utilizan los cargadores radiactivos que existenactualmente en el mercado. Por otra parte, el cargador de 241Am puede utilizarsesin restricciones, al contrario de los cargadores que emplean fuentes radiactivasno exentas, cuya manipulación, transporte y almacenamiento ha de hacerse siguiendoestrictos protocolos, de obligado cumplimiento, que impone la normativasobre protección radiológica.En segundo lugar, se ha modificado un cargador unipolar de efecto corona yaexistente [ Büscher et al. (1994)], para su aplicación a la generación de aerosolesmonodispersos en el rango submicrométrico, seguido de un DMA. En este caso,el requisito fundamental es que las partículas de todos los tamaños presentes enel aerosol polidisperso que entra al DMA adquieran una carga. Así, se han introducidomodificaciones en el diseño y condiciones de operación del cargadorcorona original, encaminadas a minimizar el número de partículas que adquierenmúltiples cargas en el cargador. En particular se ha optimizado la geometría delelectrodo interior y el voltaje aplicado a dicho electrodo. Este último tiene formade onda rectangular de amplitud y frecuencia constantes. El único parámetro variablees la duración del pulso; es decir la fracción de tiempo, referida al periodode la onda, durante el cual se aplica un voltaje positivo al electrodo (D). El restodel tiempo (1−D) el voltaje aplicado es cero. El parámetro que determina el nivelde carga que adquieren las partículas en un cargador es el producto Nit, donde Nies la concentración de iones y t el tiempo de residencia del aerosol en el cargador.En el cargador corona, la concentración de iones aumenta con la duración del voltajepulso que se aplica al electrodo interior. Se ha verificado experimentalmenteque, fijado el caudal (y por tanto el tiempo de residencia) para cada tamaño departícula existe un valor óptimo de D para el cual la fracción de partículas conmúltiples cargas se hace despreciable frente a la fracción de partículas con cargaunidad. Así, el cargador corona puede utilizarse para la generación de aerosolesmonodispersos en el rango submicrométrico seguido de un DMA. En la práctica,el valor óptimo de D deberá determinarse para cada caso particular, segúnla distribución de tamaños, la concentración numérica de partículas y el caudaldel aerosol polidisperso de partida. Por último, los resultados experimentales hanservido para la validación de un modelo estado del arte de cargado de partículasen un cargador unipolar corona [ Büscher et al. (1994), Biskos et al. (2005b)]. Elmodelo tiene en cuenta el efecto de la carga de los iones en el campo eléctrico enel cargador y se basa en la teoría de Fuchs (1963) de la probabilidad de cargadode partículas por difusión. El trabajo de la Tesis incluye un estudio de sensibilidadde las predicciones del modelo a la incertidumbre asociada a las propiedadesde los iones, en particular la movilidad eléctrica y la masa, basado en distintosvalores de estos parámetros encontrados en la bibliografía.____________________________________________
AB In the course of this PhD Thesis, two aerosol chargers, of the radioactive andcorona types, have been developed and characterized for the charging of submicronparticles in the size range of 50 to 250 nm. The design and the operatingconditions of the chargers have been optimized to be used in measurement techniquesbased on the particle electrical mobility, like the ones employed for themeasurement of the particle size distribution of polydisperse aerosols and for thegeneration of monodisperse aerosols.These techniques require the electrical charging of the particles prior to theirentrance into an electrostatic analyser (DMA), which classifies particles accordingto their electrical mobility. The electrical mobility is a function of the particle sizeand charge. Thus, if the charge distribution of the particles at the entrance ofthe DMA is known, the particle size distribution can be determined. Ideally, theparticles of the polydisperse aerosol should carry a single charge, which makeseasy the conversion of mobility distributions to size distributions. However, inthe real chargers, the particles acquire more than one charge and the numberof charges increases with the particle size. In practice, the determination of theparticle size distribution from the mobility distribution is therefore a tediousprocess that requires the development of complex numerical algorithms.Most of the DMA-based systems used for the measurement of the particle sizedistribution of submicron aerosols contain radioactive chargers. These chargersprovide a well known stationary charge distribution. In contrast, the utilizationof corona chargers in these systems is very limited, basically due to the highnumber of charges acquired by the particles. Two new models of chargers havebeen introduced in this work for the charging of submicron particles: a weakradioactive charger and a corona charger. In both of them the particle chargingmechanism is of diffusive type (particles are charged because of the collisions ofthe gas ions with the surface of the particles).In a first stage, a radioactive bipolar charger based on a 241Am source of lowactivity has been developed and characterized. It is has been shown both expeixrimentally and numerically that the ionizer is suitable for the charging of submicronaerosols (stationary charge distribution) at gas flow rates between 0.5 and2.5 l·min−1) (typical values of aerosol flow rate in DMAs) and particle numberconcentrations up to 2·106 cm−3. It is important to note that the activity of the241Am source is below the exemption limit, in accordance with the current Regulationon Nuclear and Radioactive Installations (Real Decreto 1836/1999) inSpain. Consequently, the Regulation on Sanitary Protection against IonizatingRadiations (Real Decreto 783/2001) does not apply to this charger. Thus, the241Am charger exhibits two major advantages with respect to the chargers thatuse non-exempted high activity sources. Firstly, its cost is significantly lower dueto the reduced activity of the source (three or four order of magnitudes). And,secondly, the 241Am charger can be used without restrictions on handling, transportand storage, avoiding to follow the obligatory strict protocols imposed bythe regulation on radiological protection.In a second stage, an existing corona unipolar charger [ B¨uscher et al. (1994)] hasbeen modified for its application to the generation of monodisperse aerosols withparticle sizes in the submicron range, followed by a DMA. In this case, the crucialpoint is that particles of all sizes present in the polydisperse aerosol at the entranceof the DMA carry at most a single charge. Thus, modifications in the design andoperating conditions of the original corona charger have been introduced, in orderto minimize the number of particles that acquire multiple charges. Particularly,the geometry of the inner electrode and the voltage applied on it have beenoptimized. The voltage is a rectangular wave of constant amplitude and frequency.The only variable parameter is the pulse duration, i.e the fraction of the timeduring which a positive voltage is applied on the electrode (D). The rest of thetime (1−D) the applied voltage is zero. The parameter that determines the chargelevel acquired by the particles is the Nit product, where Ni is the ion concentrationand t is the aerosol residence time. In the corona charger, the ion concentrationincreases with the pulse voltage duration applied to the inner electrode. For afixed flow rate, i.e. the residence time, it has been proved experimentally thatan optimal value of D can be found for which the fraction of mutiply chargedparticles is negligible with respect to the fraction of singly charged particles. Inpractice, an optimal value of D must be determined for each particular case, depending on the particle size distribution, the particle number concentrationand the aerosol flow rate. Furthermore, the experimental results have served tovalidate a state of the art model for the charging of particles in a corona unipolarcharger [ B¨uscher et al. (1994), Biskos et al. (2005b)]. This model is based on theparticle diffusion charging theory of Fuchs (1963) and it takes into account theeffect of the space charge of the ions in the electrical field inside the charger. Thework includes a sensitivity study of the model predictions to the uncertainty inthe ion properties, mainly electrical mobility and mass, based on different valuesof these parameters reported in the literature.
YR 2007
FD 2007-02
LK https://hdl.handle.net/10016/2463
UL https://hdl.handle.net/10016/2463
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RD 1 may. 2024