Novel semiconductor laser-based architectures for dual-comb spectroscopy in the near-infrared, mid-infrared and THz ranges

Abstract

The potential of Optical Frequency Combs as multimode sources featuring unprecedented high levels of accuracy, high resolution and broad bandwidth has rendered these instruments into one of the preferred tools across an everincreasing range of disciplines. To fully capitalize on these astonishing virtues, one of the most successful approaches in recent years is the so-called dual-comb technique, or in a more general sense, dual-comb spectroscopy. The rationale of this method for comb detection lies in the employment of a second Optical Frequency Comb with different line spacing to simultaneously access to the whole spectral content of its counterpart, thus allowing for ultra-fast measurements (usually below one second) without sacrificing any of the outstanding capabilities of the Optical Frequency Combs. Nevertheless, in spite of the astounding development that dual-comb architectures have undergone in the past decade, advancements in terms of simplicity, robustness, associated cost, reduced footprint and adaptability to the target application are still underway. In order to address this set of limitations, this Ph.D dissertation explores new possibilities for dual-comb spectroscopy and demonstrates their potential by means of several contributions across the most spectroscopically relevant regions of the electromagnetic spectrum (i.e., Near-Infrared, Mid-Infrared and the THz range). In particular, special emphasis has been laid on two aspects: the reduction in the design complexity regardless of the spectral region; and the external customization of the main set of parameters that dictate the performance of the sources so that they can easily fit the application of interest. For that purpose, different commercial off-the-shelf components, laser devices and well-established interdisciplinary techniques have been employed to establish synergies that have helped to increase the proficiency of these systems. The present work has unveiled the first demonstrations of Near-Infrared (1.5 μm) dual-comb spectrometers whose operating principle stems from Gain- Switching in semiconductor lasers together with Optical Injection Locking and has further harnessed the use of the latter technique for the implementation of a novel multiheterodyne setup that relies on electro-optic modulation for remote comb detection. In a different original contribution, Near-Infrared dual-combs based on electro-optic modulation have been successfully shifted to the Mid-Infrared region via nonlinear mixing in a single periodically-poled lithium niobate crystal for ultra-fast absorption spectroscopy in the 3.5 μm region. Moreover, the use of large signal modulation has been applied to a single-mode Distributed Feedback Quantum Cascade Laser emitting at 7.5 μm to demonstrate the generation of coherent multiharmonic signals with adaptable line spacing for the first time in this kind of device. Finally, an innovative architecture based on electro-optic modulation and Optical Injection Locking has been devised for the photonic synthesis of THz dual-combs featuring a series of unprecedented characteristics in this spectral domain. This collection of schemes and methods have been successfully validated with a number of spectroscopic samples that exhibit different properties, from low-pressure gases (hydrogen cyanide or methane) and fibre Bragg grating sensors to electronic microwave filters, thus demonstrating the versatility of the proposed systems. In summary, most of the efforts in this thesis have been devoted to the development of dual-comb architectures in the main spectral windows of interest for the scientific community, with special emphasis on flexible designs aimed to cater towards the requirements of a wide range of applications that may enable their eventual adoption beyond metrology laboratory environments.

El potencial de los peines de frecuencias ópticas como fuentes multimodo caracterizadas por su alta resolución, extenso ancho de banda o excepcional nivel de precisión ha permitido que estos instrumentos se hayan convertido en una de las herramientas preferidas para un número de disciplinas cada vez mayor. Con el fin de explotar estas virtudes, uno de los métodos que más éxito ha tenido en los últimos años consiste en la técnica de los peines duales (dual-combs), o, dicho de forma más común, espectroscopía con peines duales (dual-comb spectroscopy). Esta técnica para detección de peines de frecuencias ópticas se fundamenta en la utilización de un segundo peine con un espaciado en frecuencia distinto para acceder de forma simultánea a la totalidad del contenido espectral del primero, permitiendo así medidas ultrarrápidas (normalmente, por debajo de 1 segundo) sin la necesidad de sacrificar ninguna de las sobresalientes aptitudes que son características de los peines de frecuencias ópticas. No obstante, a pesar del gran desarrollo que las arquitecturas dual-comb han experimentado en la última década, existe todavía un gran número de avances en términos de simplicidad, robustez, coste asociado, tamaño y adaptabilidad a la aplicación de interés que se encuentran todavía en pleno desarrollo. Con el objetivo de abordar estas limitaciones, esta Tesis Doctoral explora nuevas posibilidades para dual-comb spectroscopy y demuestra el potencial de las mismas a través de contribuciones a lo largo y ancho de las regiones del espectro electromagnético con más relevancia en términos espectroscópicos (es decir, Infrarrojo Cercano, Infrarrojo Medio y el rango de los THz). En particular, se ha hecho especial énfasis en dos aspectos: la reducción de la complejidad asociada al diseño con independencia de la región espectral, y la posibilidad de modificación externa del conjunto de parámetros que definen las propiedades de las fuentes ópticas, de tal manera que éstas puedan ajustarse fácilmente a la aplicación de interés. Con este fin, diversos componentes comerciales, dispositivos láseres y técnicas interdisciplinarias consolidadas han sido empleadas para crear sinergias que han permitido el desarrollo de las facultades de estos sistemas. Expuesto lo anterior, el presente trabajo ha revelado las primeras demostraciones de espectrómetros dual-comb en Infrarrojo Cercano (1.5 μm) cuyo principio de operación reside en la técnica Gain-Switching en láseres de semiconductor junto con inyección óptica y, además, ha explotado la última de estas técnicas para la implementación un nuevo esquema multiheterodino basado en modulación electro-óptica para la detección remota de peines de frecuencia óptica. Además, en otra contribución original, se ha llevado a cabo la transferencia de dual-combs basados en modulación electro-óptica desde el Infrarrojo Cercano hacia el Infrarrojo Medio a través de un proceso de mezclado no lineal en un único cristal periódicamente invertido de niobato de litio para realizar espectroscopía de absorción ultrarrápida en torno a 3.5 μm. Asimismo, el uso de modulación en gran señal se ha aplicado a un láser de cascada cuántica monomodo con emisión a 7.5 μm para demostrar la generación de señales multiarmónicas coherentes con un espaciado en frecuencia adaptable por primera vez en este tipo de dispositivos. Por último, se ha diseñado una arquitectura innovadora basada en modulación electro-óptica e inyección óptica para la síntesis fotónica de dual-combs en la región de los THz con una serie de características no vistas hasta la fecha en este dominio espectral. Esta colección de sistemas y métodos ha sido exitosamente validada por medio de una serie de muestras espectroscópicas que exhiben propiedades muy distintas, desde gases a baja presión (como ácido cianhídrico o metano) y sensores basados en redes de Bragg en fibra óptica hasta filtros electrónicos de microondas, demostrando, de esta manera, la versatilidad de los sistemas propuestos. En definitiva, el trabajo principal de esta Tesis se ha dedicado al desarrollo de arquitecturas dual-comb en las principales regiones espectrales de interés para la comunidad científica, poniendo el acento sobre la realización de diseños flexibles orientados a satisfacer los requerimientos de un amplio número de aplicaciones que puedan permitir la eventual adopción de dichos sistemas más allá de los laboratorios de investigación.