Síntesis y diseño de nuevos nanorrefuerzos basados en polirrotaxanos y su efecto en una matriz epoxídica

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dc.contributor.advisor Serrano Prieto, Berna
dc.contributor.advisor Pozuelo de Diego, Javier
dc.contributor.author Atencia Frías, José Joaquín
dc.date.accessioned 2015-01-15T13:25:56Z
dc.date.available 2015-01-15T13:25:56Z
dc.date.issued 2014-07
dc.date.submitted 2014-07-17
dc.identifier.uri http://hdl.handle.net/10016/19877
dc.description.abstract Los polirrotaxanos son estructuras supramoleculares que resultan de la combinación de un polímero que actúa como esqueleto y numerosas ciclodextrinas, que vienen a ser anillos enhebrados alrededor de él. Por su elevada relación de aspecto (L/D) y rigidez conformacional, potencialmente pueden ser utilizados como nanorrefuerzo en una matriz polimérica representando una interesante alternativa a los nanotubos de carbono, nanofibras y nanovigas de óxidos metálicos. Para estudiar la validez de los polirrotaxanos como nanorrefuerzo, se ha realizado un estudio sistemático de nanocomposites en función de la naturaleza y composición del polirrotaxano en una matriz epoxídica. Se ha elegido un epoxi tipo diglicidiléter de bisfenol A (DGEBA), y se han utilizado diferentes tipos de polirrotaxanos diseñados y sintetizados en nuestro laboratorio. Variando la naturaleza y el peso molecular del polímero, así como el número de ciclodextrinas por cadena, se ha conseguido un abanico de polirrotaxanos con la posibilidad de adoptar distintas conformaciones, capaces de interaccionar con el medio y auto-asociarse de forma diferente, generando así estructuras únicas. Se comprobó que el papel de refuerzo del polirrotaxano está limitado por su pobre miscibilidad en la resina epoxi, lo que dificulta su dispersabilidad en el sistema epoxídico, y por tanto disminuyó la expectativa de mejora en las propiedades finales. Se optó entonces por dos estrategias (modificación superficial del polirrotaxano y utilización de métodos de mezclado mecánico), para optimizar las interacciones y facilitar la dispersión del polirrotaxano consiguiendo una mejora en el estado de dispersión, sin observar destacadamente una mejora en las propiedades finales. No obstante, se puso en evidencia que uno de los factores determinantes fue la razón de aspecto de los polirrotaxanos. Así cuando el polirrotaxano presentó una elevada razón de aspecto (mayor rigidez conformacional), ejercía un doble efecto en la matriz, ya que mejoró tanto las propiedades mecánicas como la temperatura de transición vítrea (Tg). En cambio, polirrotaxanos con una menor relación de aspecto, presentaban conformaciones más plegadas sobre sí mismas, provocando un efecto antagónico en la matriz, ya que aunque mejoraban las propiedades mecánicas de la matriz epoxi, comprometían drásticamente la Tg. ---------------
dc.description.abstract Polyrotaxanes are supramolecular structures resulting from the combination of a polymer around which numerous cyclodextrins (ring shaped molecules) are threaded. Due to the high aspect ratio (Length / Diameter) and conformational stiffness, they can be potentially used as nanoreinforcements in polymer matrices as an interesting alternative to carbon nanotubes and metal oxide nanowires. Polyrotaxanes with different structures were designed and synthesized in our laboratory and were incorporated in a diglycidyl ether of bisphenol A epoxy matrix (DGEBA). Varying the nature and molecular weight of the polymer as well as the number of cyclodextrins per chain, a wide range of polyrotaxanes were obtained. These supramolecular structures were able to adopt different conformations and to interact with the medium as well as to self-associate generating unique structures. It was proven that the reinforcing effect of the polyrotaxanes was limited by its miscibility with the epoxy resin. Therefore, two strategies were explored in order to optimize interactions and improve the dispersion degree: the surface modification of the polyrotaxane and the use of mechanical blending methods. It was also confirmed that the final properties of the composites are highly dependent on the aspect ratio of the polyrotaxane: high aspect ratio stiff polyrotaxanes improved mechanical properties and increased the glass transition temperature (Tg) of the matrix, while low aspect ratio (high conformational flexibility) although enhancing the mechanical properties, compromised the Tg.
dc.format.mimetype application/pdf
dc.language.iso spa
dc.rights Atribución-NoComercial-SinDerivadas 3.0 España
dc.rights.uri http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/es/
dc.subject.other Nanocomposites de matriz epoxi
dc.subject.other Polirrotaxanos
dc.subject.other Nanotecnología
dc.title Síntesis y diseño de nuevos nanorrefuerzos basados en polirrotaxanos y su efecto en una matriz epoxídica
dc.type doctoralThesis
dc.subject.eciencia Materiales
dc.rights.accessRights openAccess
dc.description.degree Programa Oficial de Posgrado en Ciencia e Ingeniería de Materiales
dc.description.responsability Presidente: Juan Baselga Llido.- Secretario: Catalina Salom Coll.- Vocal: Gemma Montalvo García
dc.contributor.departamento Universidad Carlos III de Madrid. Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales e Ingeniería Química
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