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Reactive and non-reactive two-phase flows in slender channels

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Publication date
2022-10
Defense date
2022-10-07
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This thesis studies, from a numerical and theoretical point of view, two problems of practical relevance within the field of two-layer viscosity-stratified flows in slender channels. In the first one we develop a mathematical model to study the steady-state performance of a membrane-less reversible redox flow battery formed by two immiscible electrolytes. The model considers a two-dimensional channel with flat electrodes at the walls and describes the fluid dynamical and electrochemical phenomena. To decouple the computation of the velocity and species concentration fields we consider the limit of very dilute solutions, in which the properties of the flow are not affected by the concentration of the different species. Once the velocity field is known, our simulations provide the species concentration, current and electrostatic potential fields in both charge and discharge modes. The performance of the battery is characterized in terms of the Reynolds (Péclet) number and the State of Charge (SoC). We show that the effect of the electrolyte flow rate is only significant in the concentration polarization region. In particular, the limiting current density increases with the Reynolds number following a power law. Our results also indicate that the interruption of the battery normal operation is associated to the depletion of reactant at the negative electrode, either in charge or discharge operation. The correct operation of the battery is subject to the stability character of the two-layer flow and, therefore, the maximum Reynolds number considered in our simulations is limited to the threshold value above which shear-flow instabilities arise in the less viscous fluid. Besides, the convective nature of the instabilities associated to the two-phase viscosity-stratified flow is verified. The second study focuses on the dynamics of a train of solid particles moving parallel to the liquid-liquid interface of a two-layer channel flow. Considering that the distance between neighbour particles is constant, our study aims, in particular, to calculate the external body force f that is necessary to maintain the particle at a given equilibrium position. Once the characteristic scales of the problem are identified, we formulate a non-dimensional problem that depends on six parameters: the fluids viscosity ratio, the interface and particle positions, the inter-particle distance and the Reynolds Re and capillary Ca numbers. The first scenario considered is the pure inertial regime with non-deformable interfaces. The limit Re ≪ 1 allows a simplification of the equations by introducing an asymptotic expansion of the variables of the problem that is linear with Re. The linear solution is later compared with the solution obtained from the integration of the whole problem to determine the critical Reynolds number above which non-linear effects become significant. When the particle travels in the less viscous fluid, we find up to three neutral equilibrium solutions (f = 0), two of them stable. Yet, if the particle is embedded in the more viscous fluid, a unique and neutral stable equilibrium position is found, independently of the particle or interface position. The second limit considered is the pure capillary regime (Re = 0) to study the effect of surface tension by modifying the capillary number in a range that spans from Ca ∼ 10−6 to Ca ∼ 104. Once inertial effects are ruled out of the problem, the hydrodynamic force exerted on the particle is determined by the non-symmetrical deformation of the interface. We theoretically derive the asymptotic solutions in the limits of very large and very small surface tension in which all fluid variables, including the force f, become proportional to Ca and Ca−1, respectively. In the limit of small surface tension, the influence of the interface deformation induced by the particle is limited to a small region upstream and downstream of the particle, with large interface deformations of the order of the particle diameter. The opposite is found in the limit of very large surface tension. Indeed, as the surface tension increases the amplitude of the interface deformation becomes smaller, but the region of influence of the particle, with a characteristic length 2λ, widens. In the limit of very large surface tension, λ is of the order of the inter-particle distance and the fluid variables can be linearly expanded with Ca−1. Below a threshold value of Ca−1, the characteristic length is λ instead of the inter-particle distance. Unlike the results obtained for the pure inertial regime, in which the force f is only weakly dependent on the position of the interface, in the limit of very large surface tension the force f changes several orders of magnitude, including a sign change, as the position of the interface shifts from the lower towards the upper wall. Besides, our results revealed that, if the interface position is not close to the upper wall, only centred positions of the particle are stable, and thus the particle is pushed towards the interface (wall) when it is placed near the interface (wall). This result is opposed to what happens in the inertial regime. Finally, we investigate how the stability of the two-layer flow is affected when a train of particles is embedded in one of the liquids. To initiate the analysis, we introduce a small periodic normal perturbation to the interface. The steady-state solution of the rest of the variables is also perturbed periodically with the same frequency. The resulting linearized system of equations determine the set of eigenvalues of the steady solution, that is considered stable if all eigenvalues have negative real part. The unstable character of the flow can be associated with three different mechanisms: the shear of the flow, the viscosity jump at the interface and the particle migration. For the small values of the Reynolds number considered here, we verify that the migration mode is overdamped and thus the eigenvalue has zero imaginary part. Our results confirm that the onset of the migration instability is associated to a Pitchfork bifurcation and that the migration mode is not affected by the other two mechanisms of instability. Besides, weak inertial effects result in stable shear modes with eigenvalues with real part of the order Re−1. The interfacial mode is then associated, for the set of fluid parameters here considered, with eigenvalues of order-unity real part and non-zero imaginary part. This instability mode is, however, coupled to the migration and shear modes. The analysis of the interface stability indicates that if the particle is embedded in the more viscous fluid, the presence of the particle always has a destabilizing effect. On the other hand, if the particle travels in the less viscous fluid, we find a range of parameters for which the presence of the particle stabilizes the interface. The influence of the particle on the interface stability is found to be more significant at low values of the Reynolds number, when transverse forces become more relevant. As surface tension increases, short-wavelength perturbations are stabilized, in agreement with the results reported for the two-layer Poiseuille flow. Our study assumes that the perturbations are periodic in the segment of channel corresponding to the inter-particle distance. Hence, in the limit of very large surface tension, the maximum growth rate varies linearly with Ca−1 once the development of new perturbations is limited by the inter-particle distance. The linear stability analysis is also complemented with time-dependent simulations to explore the temporal evolution of the perturbed flow and to validate our results.
En esta tesis se estudian, desde un punto de vista teórico y numérico, dos problemas de interés en el campo de los flujos bifásicos con estratificación de viscosidad en canales esbeltos. En el primero de ellos se desarrolla un modelo matemático para estudiar el comportamiento estacionario de una batería de flujo redox sin membrana formada por dos elecrolitos inmiscibles. El sistema analizado consiste en un canal bidimensional con electrodos planos en las paredes. En el modelo desarrollado tanto los fenómenos fluidodinámicos como los electroquímicos son simulatáneamente analizados. Para desacoplar el cálculo del campo de velocidad del de concentración de especies se considera el límite de soluciones muy diluidas, en el cual las propiedades del flujo no dependen de la concentración de las diferentes especies. Una vez se conoce el campo de velocidad, nuestras simulaciones proporcionan los campos de concentración de especies, intensidad y potencial electrostático tanto en el modo de carga como de descarga de la batería. El comportamiento de la batería es descrito en función del número de Reynolds (Péclet) y del estado de carga (SoC). Se demuestra que el efecto del flujo másico del electrolito sólo es significativo en la región de polarización de concentración. En concreto, la densidad de corriente límite aumenta con el número de Reynolds siguiendo una ley de potencia. Nuestros resultados también indican que la interrupción del funcionamiento normal de la batería está asociada a la depleción del reactante en el electrodo negativo, tanto en carga como en descarga. El correcto funcionamiento de la batería está sujeto al carácter estable del flujo bifásico. El número de Reynolds máximo considerado en nuestras simulaciones está limitado por tanto por el valor crítico por encima del cual aparecen inestabilidades de tipo shear en el fluido menos viscoso. Además, se verifica el carácter convectivo de las inestabilidades asociadas al flujo bifásico con estratificación de viscosidad. El segundo estudio se centra en la dinámica de un tren de partículas sólidas moviéndose en paralelo a la interfaz de dos líquidos estratificados en coflujo en un canal. Considerando que la distancia entre partículas vecinas es constante, el objetivo del estudio es, en particular, calcular la fuerza volumétrica externa f necesaria para mantener la partícula en una determinada posición de equilibrio. Una vez se han identificado las escalas características del problema, se determina que el problema adimensional está gobernado por seis parámetros: el ratio de viscosidad de los fluidos, la posición de la interfaz y la partícula, la distancia entre partículas y el número de Reynolds Re y el capilar Ca. La primera situación que se analiza es el régimen puramente inercial con interfaz no deformable. El límite Re ≪ 1 permite simplificar las ecuaciones mediante una expansión asintótica de las variables del problema que es lineal con Re. La solución lineal se compara más tarde con la obtenida de la integración del problema completo para determinar el número de Reynolds crítico por encima del cual los efectos no lineales son significativos. Cuando la partícula viaja en el fluido menos viscoso, se encuentran hasta tres soluciones de equilibrio (f = 0), dos de ellas estable. Sin embargo, si la partícula se encuentra en el fluido más viscoso, se obtiene, independientemente de la posición de la partícula o la interfaz, una única posición de equilibrio, la cual es estable. El segundo caso analizado es el régimen puramente capilar (Re = 0) en el cual se estudia el efecto de la tensión superficial modificando el número capilar en el rango comprendido entre Ca ∼ 10−6 y Ca ∼ 104. Una vez se eliminan los efectos inerciales del problema, la fuerza hidrodinámica sobre la partícula viene dada por la deformación antisimétrica de la interfaz. Se proporcionan las soluciones asintóticas en los límites de tensión superficial muy grande y muy pequeña, en los cuales todas las variables del flujo son proporcionales a Ca y Ca−1, respectivamente. En el límite de tensión superficial pequeña, la influencia de la deformación de la interfaz provocada por la partícula está limitada a una región pequeña aguas arriba y abajo de la partícula, con deformaciones grandes del orden del diámetro de la partícula. Lo contrario ocurre en el límite de tensión superficial muy grande. De hecho, a medida que la tensión superficial aumenta la deformación de la interfaz disminuye, pero la región de influencia de la partícula, con una longitud característica 2λ, se extiende. En el límite de tensión superficial muy grande λ es del orden de la distancia entre partículas y las variables del flujo se pueden expandir linealmente con Ca−1. Por debajo de un valor límite de Ca−1 la longitud característica no es la distancia entre partículas sino λ. A diferencia de los resultados obtenidos para el régimen puramente inercial, en el cual la fuerza f sólo depende débilmente de la posición de la interfaz, en el límite de tensión superficial muy grande la fuerza f cambia varios órdenes de magnitud, incluyendo un cambio de signo, a medida que la posición de la interfaz se desplaza desde la pared de abajo a la de arriba. Además, nuestros resultados demuestran que, si la interfaz no está cerca de la pared superior, sólo las posiciones centrales de la partícula son estables y, por lo tanto, la partícula es empujada hacia la interfaz (muro) cuando está situada cerca de la interfaz (muro). Este resultado es opuesto a lo que se observa en el régimen inercial. Por último, se analiza cómo se ve afectada la estabilidad del flujo bifásico por la presencia de un tren de partículas en uno de los líquidos. Para inicial el análisis, se introduce una pequeña perturbación periódica normal a la interfaz. La solución estacionaria del resto de variables también se perturba periódicamente con la misma frecuencia. El sistema de ecuaciones linealizado resultante determina el conjunto de autovalores de la solución estacionaria, que se considera estable si todos los autovalores tienen parte real negativa. El carácter inestable del flujo puede venir dado por tres mecanismos diferentes: el shear del flujo, el salto de viscosidad en la interfaz y la migración de la partícula. Para los bajos valores del número de Reynolds considerados, se verifica que el modo de migración está sobreamortiguado y, por lo tanto, el autovalor tiene parte imaginaria nula. Nuestros resultados confirman que el inicio de la inestabilidad de migración está asociado a una bifuración de tipo Pitchfork y el modo de migración no se ve afectado por los otros dos mecanismos de inestabilidad . Además, los débiles efectos inerciales hacen que los modos de tipo shear sean estables con autovalores con parte real del orden Re−1. El modo interfacial está por tanto asociado, para el conjunto de parámetros aquí considerado, con autovalores con parte real de orden unidad y parte imaginaria distinta de cero. Este modo de inestabilidad está, sin embargo, acoplado al modo de migración y de shear. El análisis de la estabilidad de la interfaz indica que si la partícula está en el fluido más viscoso siempre tiene un efecto desestabilizante. Por otro lado, si la particula viaja en el fluido menos viscoso, se encuentra un rango de parámetros para los cuales su presencia estabiliza la interfaz. Se observa que la influencia de la partícula en la estabilidad de la interfaz es más significativa a valores bajos del número de Reynolds, cuando las fuerzas transversales son más relevantes. A medida que la tensión superficial aumenta, las perturbaciones con longitud de onda corta se estabilizan, de acuerdo con los resultados publicados para el flujo bifásico de Poiseuille. Nuestro estudio asume que las perturbaciones son periódicas en el segmento de canal correspondiente a la distancia entre partículas. Por lo tanto, en el límite de tensión superfial muy grande, la tasa de crecimiento máxima varía linearmente con Ca−1, una vez que el desarrollo de nuevas perturbaciones está limitado por la distancia entre partículas. El análisis lineal de la estabilidad se complementa también con simulaciones temporales para explorar la evolución temporal del flujo perturbado y validar nuestros resultados.
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Mención Internacional en el título de doctor
Keywords
Membrane-less redox flow battery, Immiscible electrolyte, Interface instability, Dilute solution, Microfluidics, Particle flow, Fluid flow
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